基于3D碳纳米材料的全固态超级电容器的制备及性能研究

三维（3D）碳纳米材料不仅具有良好的导电性还具有较大的比表面积，被广泛应用于基于液体电解质体系的超级电容器的研究，并且能够获得较高的性能；但是，在全固态超级电容器中却很少涉及，主要面临的问题是凝胶电解质很难充分地填充到3D材料的孔洞中，使电解质与电极材料的接触不好，导致器件的性能远低于预期。如何解决电解质与电极材料接触较差的问题，是开发基于3D碳纳米材料的高性能全固态超级电容器的关键。基于前期的工作积累，本项目将通过多种方式制备具有不同结构、不同组分的3D碳纳米材料，着重研究不同合成方法、工艺对所得3D材料的结构、形貌及性能的影响；提出利用压力差驱动凝胶电解质充分渗透到3D材料的孔洞中，使电解质与电极材料具有良好的接触；同时，结合具有赝电容效应的导电高分子和金属氧化物，制备3D结构的碳纳米复合材料，在此基础上，发展出一大类具有较高性能的全固态超级电容器器件。

柔性、便携式、可穿戴电子产品的兴起与发展，亟需与之匹配的柔性能量储存器件，比如柔性超级电容器。目前，制约柔性超级电容器发展的技术瓶颈主要在于电极材料，因为常用的纳米碳电极材料极易发生聚集，导致器件的性能达不到预期。为解决上述问题，本项目首先设计并合成了三维（3D）结构的纳米碳宏观体，能有效避免纳米碳之间的聚集，基于此，在以下三个方面取得了重要进展。1）提出了电极材料致密化、有序化的设计理念，一方面能有效促进电荷的传输或收集，另一方面能够有效提升相关能量储存器件的柔性及可拉伸性能；2）通过对电极材料和器件结构的协同化设计，发展了工作电压高达1.8 V的基于水系凝胶电解质的非对称超级电容器，器件兼具超高的能量密度和柔性；3）通过简单的自由基聚合反应，合成了具有高的离子导电性和柔韧性的高分子水凝胶电解质，进一步发展了具有超高柔性、可剪裁的全固态超级电容器。该项目所发展的柔性、可拉伸超级电容器，在柔性、可穿戴电子设备领域具有极大的应用价值和潜力。项目执行期间，项目负责人作为通讯作者发表SCI论文7篇（包括Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Sci.等国际期刊）、中文核心论文1篇；申请中国发明4项；共同主编英文专著一部，由Elsevier出版社出版；项目负责人获得“上海市高校特聘教授（东方学者）”、“上海市青年拔尖人才”和“上海市青年科技启明星计划”等荣誉称号；培养出站博士后一名，已留同济大学任教，目前在读博士4人、硕士研究生3人。^[1]